Thomas Sangster gab sein Fernsehdebüt in dem BBC-Film „The Adventures of Station Jim", in dem er an der Seite von Prunella Scales, George Cole und Frank Finlay spielte. Darauf folgte eine Hauptrolle in der Showtime-Produktion „Bobbie's Girl" mit Jonathan Silverman, Bernadette Peters und Rachel Ward.

Direkt im Anschluss ging es weiter nach Vancouver, wo er in der Hauptrolle von „The Miracle of the Cards" vor der Kamera stand. Dann spielte er in der mit einem Emmy und einem BAFTA-Award ausgezeichneten BBC-Adaption der Clive-King-Geschichte „Stig Of The Dump" und dem Fernsehfilm „Daddy", wo er neben Klaus Maria Brandauer agieren durfte. Für diese Leistung wurde er 2003 beim Monte Carlo Film Festival mit einem Preis als bester Schauspieler in einer Miniserie prämiert.

„Tatsächlich... Liebe" (2003) war Sangsters erste internationale Filmproduktion, in ihr ist er als Sohn von Liam Neeson zu sehen. Dafür sicherte er sich eine Nominierung für einen Satellite Award als bester Nebendarsteller in einem Musical/Komödie. Zu seinen Übungseinheiten bei der Vorbereitung für den Film gehörten Schlagzeugunterricht und Tricks auf dem Skateboard. Zudem musste er seinen ersten Leinwandkuss meistern.

Seither spielte Sangster in der neuen BBC-Serie „Featherboy" und war in dem Emma Thompson-Hit „Eine zauberhafte Nanny" (2005) zu sehen.